尽管锂金属负极（LMAs）能够提供更高的能量密度，但它的可循环性较低，从而导致循环寿命低，其两种主要容量衰减机制包括（1）活性锂金属与集流体的“失联”和（2）活性锂连续还原负以形成固体电解质界面（SEI）。其中，钝化SEI层缓解了锂金属对电解液的热力学不稳定性，防止了导致库仑效率降低的进一步反应。然而，SEI生长的机制仍然难以捉摸。研究显示，直接影响SEI形成和生长的一个特性是其在电解液中的溶解度，溶解会损害钝化层的功效，必须消耗额外的电解液和锂来修复部分溶解的 SEI，从而导致增厚。先前的研究表明，SEI溶解是高性能电解液通过SEI形成和生长而导致容量损失的主要原因。作者使用EQCM系统地量化了从专门针对LMA优化的电解液中获得的SEI的溶解。将SEI溶解度结果与库仑法实验获得的性能指标进行了对比，从而建立了溶解度，钝性和可循环性之间的相关性。在此基础上，作者说明了通过改变SEI溶解度平衡可以进一步延长循环寿命，这表明溶解是诱导界面降解和随后修复的主要机制之一。界面和电解质的化学表征表明，溶解不仅取决于SEI的组成，还取决于电解液的物理和化学性质。使用EQCM对LMA优化后的电解液进行了系统地量化，以及对比了溶解产生的SEI质量损失，证明了即使是最先进的电解液SEI在开路电压下也会经历明显的溶解。结果显示，从EQCM结果中获得的溶解度和被动性之间的相关性表明，SEI溶解是SEI形成和生长的主要原因。结果显示，通过降低SEI溶解度可以延长最先进的电解液的循环寿命，这表明SEI溶解度是另一个可以调整以有效减少SEI生长损失的旋钮。原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c03195（裴男标）